2003年，出演家庭喜剧片《噢!兄弟》。

2004年1月，主演爱情片《你好，UFO》，饰演略感自卑的巴士司机。9月，与孔刘主演了由金宗铉执导的动作励志剧《超级明星甘先生》，饰演屡战屡败的棒球队投球手。

2005年，与金善雅、朴相勉主演了由朴光春执导的喜剧片《校园卧底》。同年，与崔成国、秋瓷炫主演喜剧片《不能就这么死》，饰演刑警李大卢。

2006年2月，李凡秀与韩石圭、金敏贞主演了由金大宇执导的情色喜剧《淫乱书生》，饰演义禁府都史李光宪。12月，与舒淇、狄龙主演动作喜剧片《我的老婆是大佬3》，饰演傻乎乎的东方派三号人物基哲。同年，与柳承莞出演动作犯罪片《同伙》，获得第27届韩国电影青龙奖最佳男配角奖提名和第44届韩国电影大钟奖最佳男配角奖。

2007年，出道16年的他首次参加电视剧的拍摄，在医学爱情剧《外科医生奉达熙》中演绎性格暴躁的外科医生安中根，获得第43届韩国百想艺术大赏最佳人气男演员奖。同年，参演爱情剧《珍贵约定》。

2008年3月，与金荷娜、朴容夏主演爱情剧《爱情正在直播》，扮演一位讲义气的经济公司社长。8月，与南奎丽主演悬疑惊悚片《考死1:血之期中考试》。

2009年3月，李凡秀与权相宇、李宝英出演爱情片《比悲伤更悲伤的故事》，饰演一个聪明、通情达理而又温柔体贴的医生朱焕。7月，主演了由朴建龙执导的喜剧片《举起金刚》，饰演一位前奥运举重运动员，获得第29届韩国电影评论家协会奖男子主演奖。10月，与金敏善主演喜剧片《郑胜必失踪事件》。11月，与曹安、李尹熙主演了由郑勇基执导的动作片《洪吉童的后裔》，扮演了洪吉童第18代后孙洪武赫。

2010年，李凡秀与朴真熙、朱相昱主演谍战时代剧《巨人》，饰演汉江建设的创业人士李江慕，获得第47届韩国百想艺术大赏最佳男演员奖提名，该剧讲述了三兄妹在首尔城市大开发中的成长故事。

2011年，与郑丽媛、郑糠云主演了由刘仁植执导的生活剧《工薪族楚汉志》。

2012年3月，李凡秀与柳承范、金玉彬主演喜剧片《借尸还魂》，扮演凡事必追踪到底并且有着出众判断能力的研究员“贤哲”一角。5月，与宋承宪、朴敏英、金在中主演了由韩熙，吴贤钟联合执导的医疗爱情剧《仁医》，该剧改编自村上纪香的同名漫画，李凡秀首次挑战古装，在剧中扮演王室宗亲李昰应。

2013年2月，李凡秀与张赫、李多海主演了由表民洙执导的谍战动作剧《IRIS 2》，饰演前北朝鲜35号室要员刘中元，首次挑战反派人物，颠覆了过去老好人的形象。12月，与允儿、尹施允主演爱情剧《总理和我》，扮演“工作百分，育儿零分”的总理权律，该剧讲述一个国家的总理和对他进行采访的年轻女记者的爱情故事。

2014年3月，与 C-JeS Entertainment正式签约。

2016年，携一双儿女出演综艺节目《超人回来了》。搭档李政宰和连姆尼森主演战争片《仁川登陆作战》，饰演留学苏联的北韩精英军官。

2023年5月31日，出演的犯罪动作电影《犯罪都市3》在韩国上映。

家庭情况

李凡秀是家中独子，父亲是军人。

第一次婚姻

2003年11月30日，李凡秀与大学同学朴晓云在首尔乐天大饭店举行了婚礼。两人在结婚之初就开始因为家庭的经济、家族等问题不和，于是朴晓云在结婚40日之后就离开家。在分居3个月之后两人最终因为性格差异太大而决定协议离婚。

第二次婚姻

2008年，李凡秀与李允真相识并发展为恋人关系。当时李凡秀认识到英语很重要，便开始四处打听英语老师，经熟人介绍认识了李允真。

2010年5月22日，李凡秀与李允真在首尔市华克山庄酒店举办婚礼，李秉宪担任结婚司仪，Fany和辉星唱祝歌。

2011年3月1日下午7时，妻子李允真许在首尔江南的一家医院生下了一名健康的女儿。

2014年2月21日下午3点32分，妻子李允真通过自然分娩获得了3.22kg的儿子。

在一个充满了真挚氛围的电影当中，李凡秀的角色常常会有一些莫名其妙的独白，配合上特别的场景的话预计这也将会起到一些意料之外的喜剧效果（腾讯娱乐评）。

没有高大身材和英俊外貌的李凡秀，在帅哥靓妹如云的韩国影坛却每每以被人忽视的“小人物”形象而打动观众，无论是《你好，UFO！》中略感自卑的巴士司机或是《超级明星甘先生》中屡战屡败的棒球队投球手还是《梦精记》中老实巴交的男老师（搜狐娱乐评）。