2014年3月，与陈彦允、毕书尽、陈势安共同发行专辑《势在必行II》正式出道，专辑中四位歌手声音各具特色，配合默契，发行首周即空降台湾各大实体销售榜冠军。5月10日，与陈彦允、毕书尽、陈势安在台北合办“势在必行2Live concert”演唱会，6月14、15日，在高雄驳二、台中方舟加场演出。8月，发行个人创作专辑《摇滚小日子》，该专辑可以看作是李玉玺个人音乐路程的纪念集，每一首歌曲都特别标明了创作时间，专辑发行首周在五大唱片榜上拿下冠军，在玫瑰大众销售榜排名第4位；专辑中的歌曲《放下, 旅行》被偶像剧《再说一次我愿意》选为片尾曲。